Fe-N4掺杂碳纳米纤维可提升酸性水解OER性能

据Material Views网站报道：电催化水裂解制取氢燃料作为一种环境友好型的制氢技术，具有广阔的应用前景。对于水裂解制氢而言，在酸性电解质中的电催化水裂解析氧（OER）性能往往不尽如人意，不能满足质子交换膜水裂解器件商业化的需求。铱（Ir）和钌（Ru）等贵金属催化剂被认为是目前兼具高性能和高稳定性的水裂解析氧电催化剂，但其高昂的价格很大程度上限制了其实际应用。因此，开发在酸性环境下高效的非贵金属电催化水裂解析氧催化剂对于推动能源转化领域的发展具有重大的意义。此外，进一步探究其催化活性位点并理解其催化反应机制，将为开发高效的酸性非贵金属电催化水裂解析氧催化剂提供重要的理论基础。

近日，浙江大学化工学院侯阳研究员和美国纽约州立大学布法罗分校武刚教授等研究人员合作，在酸性条件下电催化水裂解析氧反应的研究中取得重要的进展。他们采用电聚合和高温裂解耦合策略，构建出一种自支撑的三维Fe-N₄结构的碳基电极材料（FeN₄/NF/EG）。在该复合体系中，FeN₄/NF纳米纤维紧紧地附着在电化学剥离石墨烯电极表面，形成了一个三维杂化超级结构。电催化析氧活性研究表明，900℃煅烧条件下得到的FeN₄/NF/EG电催化剂在酸性环境中表现出优异的析氧性能。在电流密度达到10 mA cm^-2时，电化学析氧过电势仅为294 mV，其性能远优越于其他碳基非贵金属电催化材料，甚至优于商业中广泛应用的Ir/C电催化剂。X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）测试结果表明，该催化材料的活性中心为碳嵌入的原子级分散Fe-N₄结构。理论计算和实验结果显示，Fe-N₄结构掺杂的碳材料不仅能够降低反应过程中的能量势垒，而且还能优化催化反应路径，从而导致其高效的酸性OER电催化能力和优良的催化稳定性。

该项研究工作不仅为酸性电催化水裂解析氧反应指明了新的方向，还对制备具有特定分子结构的过渡金属-氮物种掺杂的碳材料（M-N-C）具有一定的指导作用。相关研究成果已以“Fe-N₄ Sites Embedded into Carbon Nanofiber Integrated with Electrochemically Exfoliated Graphene for Oxygen Evolution in Acidic Medium”为题发表于Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.201801912)期刊上。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201801912