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MOF复合物应用于光催化产氢偶联苄胺选择性氧化双半反应

时间:2018-05-03 14:04:23来源:Material Views网站

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Material Views网站报道:化石燃料的大量燃烧带来了全球性的能源危机以及环境污染问题。寻找清洁的可持续的替代能源是当前研究的热点,同时也是目前社会迅速发展的需求。其中,光催化全水分解一直被认为是其中的一种重要途径。但是发生于氧化端的水氧化反应不仅利用价值低,同时其动力学缓慢,提出了很多挑战。除外,生成的产物(氢气与氧气)进行必要的后期分离也将是最终走向实际应用不可或缺的一部分,这无疑加剧了相关的成本。

 

近日,德国应用化学在线发表了来自中国科学技术大学江海龙教授课题组的工作,他们首次使用金属-有机骨架(MOF)复合材料(Pt/PCN-777)将原本产氧端的氧化半反应替换为附加值更高的苄胺选择性氧化偶联反应。PCN-777受到光激发后,电子迅速传递到铂共催化剂上还原质子产生氢气,而空穴则促进苄胺选择性的氧化偶联成N-苄基苯亚甲基亚胺。这样,产生的氢气留在气相,苄胺氧化生成的亚胺产物则留在液相,从而实现产物的分离并压制电子空穴的复合以及逆反应的发生,进而提升了反应整体的效率。通过进一步的实验表征和理论计算揭示,PCN-777结构中配体高度共轭的三嗪结构是促进电荷有效分离,提升光催化活性的重要因素。

该工作立足于对MOF材料和光催化的深刻理解,通过深入挖掘MOFs的本征特性与催化性能的关联,探索了其迈向应用的可行性观点与方案,将对今后的相关材料和催化等研究提供了重要的借鉴。

相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed上(DOI: 10.1002/anie.201800320),并被评为VIP论文。

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