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析氢电催化剂缺陷填充研究取得新进展

时间:2017-11-12 19:06:33来源:湖南大学化学化工学院网站

        据湖南大学化学化工学院网站报道:日前,湖南大学化学化工学院、化学生物传感与计量学国家重点实验室、湖南省石墨烯材料与器件重点实验室王双印课题组在电催化剂缺陷填充方面取得重要进展:利用等离子体在催化剂表面刻蚀出氧空位的同时实施杂原子原位填充以实现高效电化学氢(氧)析出, 并结合密度泛函理论计算和同步辐射表征从机理上作出了详细解释。该研究成果发表在能源环境领域TOP期刊《能源环境科学》(EnergyEnviron. Sci., 2017, DOI: 10.1039/C7EE01917C)上,期刊影响因子29.518。论文第一作者是博士生肖朝辉。

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氢能源就是将氢气存储的化学能转化为电能,整个过程中唯一的副产品只有水,还可以被用来再利用,被称为最绿色的能源系统。而获取氢气的理想的途径之一是我们熟悉的水电解过程:就是利用外加电场的作用将水转化氢气和氧气。不过,这一技术瓶颈之一是需要高的电解电压,往往需要消耗大量的能量。因此,科学界一直在不断探索新型高效电催化剂来降低这一电压。由于电催化过程往往发生在催化剂表面,因而,对催化剂材料的表面进行结构调控来改善其催化性能是本领域研究工作的核心。 传统的催化剂一般是具有完美晶状结构的材料,而科学家们近数十年来的研究表明,催化剂结构中若含有非完整结构如界面缺陷等,这些不完美的存在反而让材料具有更优异的催化能力。

近年来,王双印课题组在研究催化剂表面调控,尤其是缺陷化学方面取得了系统性的进展。 20171月至今,该课题组围绕电催化剂缺陷化学已在Angew. Chem., Adv. Mater., EnergyEnviron. Sci., Adv. Func. Mater. 等影响因子大于10的期刊发表论文8篇。

在课题组之前的研究工作基础上,该研究工作利用等离子技术,在氩气等离子体气流刻蚀材料表面氧而产生结构缺陷(即氧空位)的同时,磷原子立即被输送并填充到这个氧空位缺陷位置,这两个过程是实时同步完成的。 这样,催化剂材料表面不仅形成大量非完整的结构缺陷, 即杂原子磷占据了材料表面因刻蚀而失去的氧的位置,从而形成丰富的水电解产氢催化活性中心,同时这个过程使其表面不同价态的金属离子钴的比例得到优化,使材料的水电解产氧催化能力也得到增强。这样综合起来, 该催化剂就极大的降低了水电解的分解电压, 从而降低了能耗。进一步,利用密度泛函理论计算(与南京师范大学李亚飞教授合作)和同步辐射表征(与台湾淡江大学Chung-Li Dong博士合作)对结果进行详细的机理解释。这项研究工作提供了新型高效电催化剂的设计新思路, 也对推动电催化剂机理研究具有重要的意义。

论文链接: http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/ee/c7ee01917c#!divAbstract.

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